熊猫体育官方网站-研究发现解耦氢气活化和二氧化碳吸附的新现象
时间：2025-10-28
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近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员傅强和研究员慕仁涛团队在氧化物-氧化物界面催化研究中取得新进展，发现铬酸锌（ZnCr2O4）尖晶石表面限域的单分散氧化锌（ZnOx）盖层，可以解耦二氧化碳与氢气的竞争活化过程，并有效解决了氧化物表面二氧化碳强吸附毒化氢气活化的难题，实现了高效催化加氢反应。相关成果发表在《德国应用化学》。
高效催化加氢反应示意图。大连化物所供图
金属氧化物在涉氢催化反应中具有重要作用，对其表界面结构进行有效调控是提高氧化物催化涉氢反应性能的关键。该团队在前期的研究中通过构筑氧化物表界面活性中心调控氢气活化，特别利用了氧化物与氧化物之间的界面限域效应，有效增强催化加氢反应的选择性和稳定性。
本工作中，研究人员通过气相迁移法在ZnCr2O4表面形成了单分散ZnOx盖层结构，制备出ZnCr2O4@ZnOx催化剂。原位红外等表征结果证实，在二氧化碳共存的条件下，ZnCr2O4@ZnOx能够通过均裂活化氢气形成Zn?H。研究发现，ZnCr2O4@ZnOx催化剂中ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供二氧化碳吸附位点，而单分散ZnOx盖层则提供氢气的均裂活化位点并形成稳定的Zn–H物种，这种双位点设计有效解决了二氧化碳强吸附抑制氢气活化的问题。
在723 K反应条件下，ZnCr2O4@ZnOx催化剂展现出33%的二氧化碳转化率和100%的一氧化碳选择性，并稳定运行超过150小时。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202503319
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